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2018 Atmospheric Chemistry and Physics: NO2多相直接氧化SO2的反应动力学参数及其在大气颗粒物硫酸盐生成中的作用

 

Atmospheric Chemistry and Physics期刊于2018219日发表了北京大学环境科学与工程学院朱彤教授课题组题为:“Multiphase oxidation of SO2 by NO2 on CaCO3 particles”的论文。中国大气污染特别是重污染期间颗粒物中硫酸盐的生成机制是重要但仍不明确的科学问题。其中NO2多相氧化SO2被认为是硫酸盐生成的可能的重要途径,但却缺乏确切的反应动力学参数的支持。该文报导了使用显微拉曼光谱技术观测NO2SO2在单颗粒CaCO3上直接多相反应的研究。研究发现,反应中首先生成的Ca(NO3)2在较高大气湿度下潮解为液滴,从而提供了NO2多相氧化SO2的反应场所。该研究使用N2作为NO2载气,排除了其他氧化剂(如氧气)对反应的可能干扰,因此观测到的是NO2SO2的直接氧化反应。在对反应过程中单颗粒显微形貌和化学组成进行原位表征的基础上,定量测定出NO2SO2CaCO3颗粒上多相直接氧化反应中,SO2的反应摄取系数约为10-8

通过与SO2的气相反应(与OH自由基反应)进行比较,该文提出NO2SO2的直接多相氧化在实际大气中对SO2的去除和硫酸盐的生成并不重要的证据,表明可能存在其他氧化SO2的重要途径。

该研究得到了国家自然科学基金(41421064, 21190051, 40490265)及科技部973项目( 2002CB410802)的资助。北京大学环境科学与工程学院朱彤教授为论文的通讯作者,其博士生赵德峰(现工作单位为复旦大学)和硕士生宋晓娟(现工作单位为连云港环境监测中心)为论文共同第一作者。

 
文章信息:

Zhao, D., Song, X., Zhu, T., Zhang, Z., Liu, Y., and Shang, J.: Multiphase oxidation of SO2 by NO2 on CaCO3 particles, Atmos. Chem. Phys., 18, 2481-2493, https://doi.org/10.5194/acp-18-2481-2018, 2018.

文章链接:https://www.atmos-chem-phys.net/18/2481/2018/