对流输送和闪电对大气成分垂直分布影响及机理多项研究-银燕课题组-南信大

深对流云是大气垂直输送的主要载体，它能够使含有各种污染气体和气溶胶的大气在相对较短的时间内由边界层源区输送到对流层上层甚至平流层低层，影响区域和全球大气环境和气候。大气污染物的环境和气候效应不仅决定于其浓度多少，在很大程度上还决定于其在大气中的垂直分布。南京信息工程大学银燕教授课题组通过外场观测试验、卫星资料分析、和数值模拟，确定和理解动力输送和云中放电过程对中国典型地区对流层上层NO_x和O₃浓度的相对重要性；确定影响污染物垂直输送的主要云物理化学过程；揭示中国地区闪电NO_x（LNO_x）产量；获得新气溶胶粒子在中国地区对流层上层形成的可能性及数浓度。

与前人研究相比，该研究采用TROPOMI新开发的LNO_x算法，对背景NO₂污染更不敏感，得到了中国东南部地区的LNO_x产率（每次闪电产生60 ± 33 mol NO_x），提出了高分辨率的LNO_x先验信息对于改进TROPOMI的NO₂柱密度产品的重要性，以及在不同对流区域的敏感性。由于闪电频率与LNO_x产率密切相关,该团队进一步利用对流追踪法分析了云顶亮温、云顶高度、和空基闪电数据的关系:当云顶亮温低于225 K时,闪电频数和频率均增大，闪电尺寸更小，上升气流和光学能量更强。当云顶高度大于12 km时，海洋性闪电的频率比陆地性闪电的频率高38%。由于空基闪电探测效率和红外波段云顶高度的局限性，云高与闪电频率的指数关系系数小于4。

此外，其他针对中国东南部污染地区深对流的臭氧探空观测结果显示，该地区的上对流层O₃浓度和水汽混合比均增大。云分辨化学模式分析表明，动力输送项主导了对流旺盛期上对流层O₃的变化，其中强上升气流可将低层空气团输送至上对流层，而上对流层高浓度的O₃也可向下对流层输送。但对于整个对流生命期而言，化学贡献不容忽视，可达动力贡献的5~10倍，其中LNO_x使得上对流层O₃浓度降低40%。

该团队基于泰山顶的综合外场观测，首次捕捉到一次闪电形成的新粒子生成(NPF)事件。闪电过程生成大量超细气溶胶粒子，使得核模态和爱根核模态粒子数浓度分别增加了18.9和5.6倍。闪电NPF事件中生成速率和增长速率分别为67.1 cm^-3s^-1和20.1 nm/h，是白天NPF事件中的61倍和1.7倍。此外，闪电过程还对气溶胶化学组分造成较大影响。NPF事件过程中气溶胶粒子的硝酸盐信号显著增强，硫酸盐的信号显著减弱。在降雨之前的上升气流可将地面的污染物（SO₂，NH₃和NO_x等）带到边界层之上，为气溶胶新粒子的形成和增长提供物质基础，闪电还会对地面NO₂浓度造成显著增加。这些来自地面输送的NO_x和闪电过程生成的NO_x，在闪电NPF的生成过程中起到重要作用，而闪电生成的NO_x的贡献更大。闪电过程形成大量的气溶胶粒子和NO_x，此后这些污染物又随降雨过程的下沉气流输送至近地面。

该工作得到了国家自然科学基金（91644224）等项目资助。

文章信息：

Zhang, X., Yin, Y., van der A, R., Eskes, H., van Geffen, J., Li, Y., Kuang, X., Lapierre, J. L., Chen, K., Zhen, Z., Hu, J., He, C., Chen, J., Shi, R., Zhang, J., Ye, X., and Chen, H.: Influence of convection on the upper-tropospheric O3 and NOx budget in southeastern China, Atmos. Chem. Phys., 22, 5925–5942, https://doi.org/10.5194/acp-22-5925-2022, 2022.

       文章链接：

https://doi.org/10.5194/acp-22-5925-2022

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     Wang, H., Pei, Y., Yin, Y., Shen, L., Chen, K., Shi, Z. and Chen, J.: Observational Evidence of Lightning‐Generated Ultrafine Aerosols, Geophys. Res. Lett., 48(14), e2021GL093771, https://doi.org/10.1029/2021GL093771, 2021.
       https://doi.org/10.1029/2021GL093771

Zhang, X., Yin, Y., Kukulies, J., Li, Y., Kuang, X., He, C., Lapierre, J.L., Jiang, D. and Chen, J., 2021. Revisiting Lightning Activity and Parameterization Using Geostationary Satellite Observations. Remote Sens., 13(19), 3866, https://doi.org/10.3390/rs13193866, 2021.