X-CT(射线断层扫描)单个颗粒物
近日北京大学环境科学与工程学院朱彤教授课题组在利用显微拉曼光谱研究大气颗粒表面多相反应方面取得了一系列进展,发表了多篇论文。
大气多相反应在中国灰霾形成中可能起着重要作用(Zhu et al., 2011),但相关的研究由于涉及因素众多,各因素的影响及相互作用复杂,反应过程、速率和机理不明确,具有很大的挑战。该课题组开发了基于拉曼研究单颗粒表面多相反应动力学的研究方法。该方法可以直接在单个大气颗粒物水平上原位研究多相反应,同时观测颗粒的化学组成和形貌,适用反应持续时间范围大,不易受相变和液态水的影响,从而有利于在接近实际大气颗粒物存在条件下研究多相反应过程,与传统的多相反应研究方法相比具有很大的优势(Zhao et al., 2011)。
同时,显微拉曼光谱技术可以更准确地测定反应动力学参数。为测大气多相反应的重要动力学参数表面反应摄取系数,需要精确测量颗粒物表面积。传统方法因使用堆积态颗粒物和无法准确地确定真实的反应表面积从而造成摄取系数的不确定性可高达几个数量级。而该研究组首次使用显微拉曼三维扫描的方法结合三维重构测量了微米级单颗粒的反应表面积。同时发展了利用空间分辨率更高的同步辐射X射线断层扫描成像(空间分辨率为58 nm)测定颗粒物表面积的方法,并对显微拉曼(空间分辨率为1 μm)测定的表面积进行了验证。结果显示两种方法测得的表面积相差约为6%,表明显微拉曼可以准确测量微米级单颗粒的表面积,从而得到准确并更加接近于实际大气条件下的反应摄取系数(Wang et al., 2018)。同时,显微拉曼相较于X射线断层扫描具有更加快速和不需要同步辐射等大型设备的优势。
该课题组基于显微拉曼光谱研究大气颗粒物表面多相反应的相关研究在中国科学(Science China)、环境科学(Journal of Environmental Sciences)、大气化学与物理(Atmospheric Chemistry and Physics)上发表了多篇论文,其中两篇论文分别被Science China 和Journal of Environmental Sciences以封面形式重点报道。
Wang,
M., Zheng, N., Zhu, T., Shang, J., Yu, T., Song, X., Zhao, D., Guan, Y., and
Tian, Y.: Using X-ray computed tomography and micro-Raman spectrometry to
measure individual particle surface area, volume, and morphology towards
investigating atmospheric heterogeneous reactions, Journal of Environmental
Sciences, 2018, 69:23-32, https://doi.org/10.1016/j.jes.2018.03.015, 2018.
文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1001074218300305?via%3Dihub
Zhao,
D. F., Zhu, T., Chen, Q., Liu, Y. J., and Zhang, Z. F.: Raman
micro-spectrometry as a technique for investigating heterogeneous reactions on
individual atmospheric particles, Science China-Chemistry, 54, 154-160,
10.1007/s11426-010-4182-x, 2011.
文章链接:http://apps.webofknowledge.com/full_record.do?product=UA&search_mode=GeneralSearch&qid=7&SID=6Bgze1NeiLAdHiNMnaU&page=1&doc=1
Zhu,
T., Shang, J., and Zhao, D. F.: The roles of heterogeneous chemical processes
in the formation of an air pollution complex and gray haze, Science
China-Chemistry, 54, 145-153, 10.1007/s11426-010-4181-y, 2011.
文章链接:http://apps.webofknowledge.com/full_record.do?product=UA&search_mode=GeneralSearch&qid=11&SID=6Bgze1NeiLAdHiNMnaU&page=1&doc=1
Yu,
T., Zhao, D., Song, X., and Zhu, T.: NO2-initiated multiphase
oxidation of SO2 by O2 on CaCO3 particles,
Atmos. Chem. Phys., 18, 6679-6689, 10.5194/acp-18-6679-2018, 2018.
文章链接:http://apps.webofknowledge.com/full_record.do?product=UA&search_mode=GeneralSearch&qid=1&SID=6Bgze1NeiLAdHiNMnaU&page=1&doc=1
Zhao,
D., Song, X., Zhu, T., Zhang, Z., Liu, Y., and Shang, J.: Multiphase oxidation
of SO2 by NO2 on CaCO3 particles, Atmos. Chem.
Phys., 18, 2481-2493, 10.5194/acp-18-2481-2018, 2018.
文章链接:http://apps.webofknowledge.com/full_record.do?product=UA&search_mode=GeneralSearch&qid=1&SID=6Bgze1NeiLAdHiNMnaU&page=1&doc=2